近日，上海光機(jī)所微納光電子功能材料實(shí)驗(yàn)室在單原子層二維過(guò)渡金屬硫系化合物（TMDs）的缺陷態(tài)密度調(diào)控激子湮滅（EEA）物理過(guò)程的研究方面取得進(jìn)展，進(jìn)一步揭示了影響TMDs發(fā)光效率的重要物理過(guò)程。研究成果發(fā)表于ACS Photonics。

　　單原子層TMDs憑借其自身具有的強(qiáng)空間量子限制效應(yīng)與弱介電屏蔽效應(yīng)，使得材料中的激子結(jié)合能在室溫下達(dá)到幾百meV，是研究激子超快物理過(guò)程的理想材料平臺(tái)。然而，基于單原子層TMDs的發(fā)光器件，特別是應(yīng)用于高激子密度的激光器件時(shí)，器件的發(fā)光效率差。

　　目前研究成果歸因于高密度的缺陷引起了激子的無(wú)輻射復(fù)合過(guò)程，而忽略了在高激子密度時(shí)缺陷對(duì)EEA物理過(guò)程影響。該研究團(tuán)隊(duì)利用飛秒瞬態(tài)吸收光譜系統(tǒng)地研究了四種CVD生長(zhǎng)單原子層WS2、WSe2、MoS2和MoSe2的EEA過(guò)程。

　　根據(jù)報(bào)道的理論計(jì)算表明，四種CVD生長(zhǎng)單原子層WS2、WSe2、MoS2和MoSe2的缺陷態(tài)密度存在差異性，并且該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了WS2、WSe2、MoSe2和MoS2的EEA速率隨著缺陷態(tài)密度增加而增加，分別為0.016、0.026、0.049和0.102 cm2/s。

　　研究結(jié)果表明，對(duì)于單原子層TMDs材料，在Mott密度（約1013 cm-2）以下的高激子密度（約1012 cm-2）時(shí)，缺陷增強(qiáng)了局域激子的EEA過(guò)程，并在激子弛豫過(guò)程中起關(guān)鍵作用。該研究團(tuán)隊(duì)的研究成果為單原子層TMDs中缺陷態(tài)對(duì)激子弛豫過(guò)程的影響提供了更深刻的見(jiàn)解。

　　相關(guān)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院項(xiàng)目支持。

　　圖1 四種單層二維過(guò)渡金屬硫系化合物（TMDs）的瞬態(tài)吸收光譜。

　　圖2 不同激子濃度下激子的弛豫過(guò)程示意圖。